電拋光及退火有效降低了銅箔表面的雜質及缺陷，將石墨烯成核密度降至約50 個/cm²，制備了毫米尺寸晶疇的石墨烯連續膜。石墨烯連續膜中大部分區域是單層的，但有約20%的雙/多層區域。電性能的測量結果表明，通過增大石墨烯晶疇尺寸提高石墨烯連續膜的電性能是可行的。

引言

　　石墨烯是碳原子以sp2雜化形式構成的單原子層二維材料，具有優異的載流子輸運性質，被認為是未來碳電子學的基礎材料。銅基底上化學氣相沉積(Chemical Vapor Deposition，CVD)法制備的石墨烯由于具有面積大、質量較高、層數可控等優點，獲得了研究者的重視。目前銅基底CVD法制備的石墨烯是多晶膜，晶疇尺寸一般僅為數微米至數十微米，存在大量晶界缺陷。研究表明，晶界對載流子的散射是造成石墨烯電性能下降的主要原因。增大石墨烯晶疇尺寸是降低晶界散射提高石墨烯質量的重要途徑。

　　銅基底上CVD法石墨烯的生長過程為表面成核生長，因此增大石墨烯晶疇尺寸的關鍵是抑制成核，降低成核密度。石墨烯成核的影響因素可分為兩個方面，一是氣源因素；二是基底因素。氣源因素包括反應氣體(常用反應氣體為甲烷和氫氣)比例、氣壓等。目前氣源對石墨烯成核的影響研究工作較多，抑制石墨烯成核所采用的手段主要為較高的氫氣/甲烷比例。相較氣源因素，基底對石墨烯成核影響的研究較少。石墨烯的成核和生長過程發生在基底表面，基底除了催化甲烷裂解，促進石墨烯生長外，很可能會影響石墨烯的成核。銅基底上CVD法石墨烯成核生長過程類似于薄膜成核生長模型，根據薄膜的成核生長理論，成核一般發生在基底的雜質和缺陷等位置。銅基底上CVD法生長石墨烯也遵從表面雜質缺陷成核理論.

　　因此，減少銅箔表面的雜質和缺陷是抑制石墨烯成核降低成核密度獲得大尺寸晶疇石墨烯的關鍵。從缺陷與雜質成核理論的角度研究基底缺陷與雜質對石墨烯成核的影響，對銅基底拋光處理，并結合長時間退火的方法，研究降低銅箔雜質及缺陷密度，從而降低石墨烯的成核密度上的作用。在獲得較低的石墨烯成核密度的基礎上，制備毫米晶疇的石墨烯連續膜。

1、實驗

1.1、石墨烯的制備

　　采用純度為99.9%、厚度為127 μm的銅箔，經過電化學拋光去除表面雜質和清洗之后，放入管式爐中，在Ar和H2的混合氣體(Ar:H2=50:1)保護溫度下降到1 070 ℃，保持溫度退火1 h，關閉Ar，通入CH4和H2混合氣體，比例為70:0.15，調節生長氣壓為2×10³ Pa。石墨烯分離晶疇的生長時間為3 h，連續膜的生長時間為7 h。

1.2、石墨烯的轉移

　　選用有300 nm氧化硅層的硅片(Si/SiO2)作為絕緣基底。轉移過程的步驟：(1)在銅箔表面的石墨烯上甩涂一層PMMA，80 ℃烘干；(2)放入銅腐蝕液中3 h腐蝕掉銅箔，將石墨烯/PMMA膜放入去離子水中反復清洗3次；(3)將石墨烯/PMMA 膜撈到Si/SiO2 片上晾干；(4)將Si/SiO2/石墨烯/PMMA 片放入管式爐中，抽真空后在H2保護下加熱至425 ℃維持30 min，表面的PMMA蒸發完畢，降至室溫取出。

1.3、電性能表征

　　用磁控濺射法在轉移后的石墨烯表面鍍上電極(Ti/Cu:10 nm/30 nm)，用248 nm紫外激光把石墨烯切成方形，實驗中采用的樣品尺寸為7.6 mm×7.6 mm，然后用范德堡法測量電性能。

2、結論

　　通過對于銅箔電拋光和退火對于石墨烯成核密度影響的研究，電拋光和退火降低銅箔表面的缺陷，明顯的降低石墨烯成核的密度。在通過基底處理抑制成核的基礎上，獲得了毫米晶疇的石墨烯連續薄膜。把石墨烯轉移到SiO2表面發現，表面有約20%為雙/多層結構。對毫米晶疇的石墨烯連續薄膜和微晶石墨烯連續薄膜電性能測試結果表明，增大晶疇的方法提高石墨烯連續薄膜電性能是可行的。